中國科學院物理研究所
北京凝聚態物理國家研究中心
SC8組供稿
第9期
2021年01月25日
一種二維量子磁體中的隨機自旋單態研究

  二維量子反鐵磁體是如何隨著摻雜而演化的是當代凝聚態物理重要的主題之一,其中最佳的例子就是通過在CuO2二維正方形格子上引入載流子而導致的高溫超導電性。通常來說,在二維量子磁體的面內引入雜質最終會摧毀任何長程序,並可能導致我們還不是完全了解的一些無序狀態,例如量子自旋玻璃、自旋液體、價鍵玻璃和隨機自旋單態等。其中隨機自旋單態是首先在摻雜半導體(如Si:P)中被發現的。在這些材料中,位于隨機位置的磁矩之間具有分布很廣的關聯。理論指出,具有最強關聯的自旋之間會首先形成自旋單態,然後是那些具有較弱關聯的自旋逐漸形成自旋單態,最終所有的自旋都會形成自旋單態,從而使整個體系進入所謂的隨機自旋單態。理論上,在一維情況下,已經可以通過重整化群的分析證明這一狀態的存在。而在更高維度上,人們也通過數值方法在某些情況下給出了驗證。在實驗上,有些二維順磁體系的比熱和磁化率在低溫下存在冪律標度行爲,被認爲可能來源于隨機自旋單態。但是,被廣泛公認的自旋S=1/2二維隨機自旋單態材料還未被發現。

  近期,中國科學院物理研究所/北京凝聚態物理國家研究中心的SC8研究组博士生洪文山与T06组的博士后刘录,在李世亮研究員和波士顿大学的Anders W. Sandvik教授的联合指导下,对Sr2CuTe1-xWxO6體系進行了仔細的研究。在本項工作中,我們通過彈性中子散射和缪子自旋弛豫(μSR)的方法詳細研究了Sr2CuTeO6材料中的奈爾反鐵磁長程序是如何被W摻雜所抑制的,並認爲其所導致的順磁態正是所謂的隨機自旋單態。Sr2CuTeO6具有四方相的晶格結構,其中Cu2+離子形成了S=1/2的二維正方格子。在最近鄰的Cu2+離子之間的超交換作用J1很強而其他的相互作用很弱,如圖1(a)所示,因此其磁系統可以用二維S=1/2的反鐵磁海森堡模型很好的描述,其磁基態爲長程的奈爾反鐵磁序。該材料的Te元素可以被W元素完全替代,此時J1變得很小,而沿對角方向的次近鄰相互作用J2變得很強,如圖1(b)所示,從而導致了雙共線型的柱狀反鐵磁長程序。有意思的是,當我們把Te和W元素互摻時,Sr2CuTe1-xWxO6體系在中間摻雜區域\(0.1 \lesssim x \lesssim 0.6\)呈現出無序的磁基態。盡管當前已經有針對該系統的很多研究結果,但是仍然有兩個重要問題還沒有答案。首先,W摻雜爲什麽對反鐵磁奈爾序的破壞如此有效?更重要的是,中間摻雜的無序態是不是上述的二維隨機自旋單態?

  我們利用彈性中子散射仔細研究了長程反鐵磁奈爾序到底是在什麽摻雜消失的。圖2給出了幾個摻雜樣品的低溫反鐵磁峰。在x=0和0.02樣品中,反鐵磁峰的寬度等于儀器分辨率,且(0.5,0.5,1)的峰強大于(0.5,0.5,0)的峰強,都與長程反鐵磁奈爾序一致。而在x=0.03樣品中,反鐵磁峰的峰寬開始大于儀器分辨率,且隨著摻雜增加而越來越寬。同時,(0.5,0.5,1)的峰強變得小于(0.5,0.5,0)的峰強。這說明僅僅3%的W的摻雜即已經破壞了長程反鐵磁奈爾序,但短程的奈爾型反鐵磁關聯仍然存在。我們進一步利用μSR研究了欠摻雜樣品,如圖3所示。通過相關公式的擬合,我們可以獲得兩個參數A0和λ,分別對應反推至零時的缪子自旋不對稱值和缪子自旋弛豫率。在具有長程反鐵磁序的x=0樣品中,A0TN處迅速下降;而在具有短程反鐵磁關聯的x=0.05和x=0.1樣品中,A0T*處逐漸下降,如圖3(c)所示。而缪子自旋弛豫率λ則在T*之下呈現出對溫度的冪律依賴關系,即λ∝T,如圖3(d)所示。由于γ值和動態臨界指數z直接相關,這說明z>2且隨著摻雜逐漸增加。這與隨機自旋單態的相關理論是一致的。最終,根據我們實驗的結果和之前其他組的結果,我們給出了該體系的最精確相圖,如圖4(a)所示。

  爲了從理論上理解這些實驗結果,我們采用了海森堡模型,並通過蒙特卡洛方法研究了該體系的磁關聯。在研究中,我們假定面內的各超交換作用爲,J1=J2=1,\(J_{1}^{\prime}=J_{2}^{\prime}=0.1\),而\(J_{1}^{\prime \prime}=0\),如圖1所示。對于面間超交換作用,我們設定其爲J= 10-2和10-3。通过Binder累积量,我们可以获得体系的相图,如图4(b)所示。理论与实验上的相图表现出惊人的相似性。为了进一步理解为什么长程奈尔区域这么狭小,我们在图5中给出了局域有序磁矩与整体值的差Δm随距离的变化。可以看出,Δm ∝ 1/r2,從而導致在對r積分時出現對數發散。這表明,在純二維系統中,任意濃度此類型的雜質都將破壞反鐵磁長程序。不過,在存在面間耦合的情況下,奈爾序可以在少量雜質存在時仍然保持。

  通过结合实验和理论结果,我们就可以很好地解答上述最开始时对该体系所提出的两个问题。首先,仅仅3%的W掺杂即可破坏长程反铁磁奈尔序,这是由于其所引入的阻挫使得Δm具有正比于 1/r2的特殊形式。其次,當長程反鐵磁奈爾序被破壞時,體系進入了二維的隨機自旋單態,其主要證據包括:短程自旋關聯仍然是奈爾形式的;動態臨界指數z>2且在遠離長程奈爾序時逐漸增加。我們的結果不僅加深了我們對二維隨機自旋單態這一重要磁基態的認識,而且對理解那些均勻自旋液體(如量子自旋液體)中的物理也可能帶來幫助,後者往往很難分清楚雜質物理和理論所預言的幹淨系統的性質。

  上述结果发表在Phys. Rev. Lett. 126, 037201 (2021)。洪文山(SC8组)和刘录(T06组)为共同第一作者。物理所SC8组李世亮研究員和波士顿大学的Anders W. Sandvik教授为共同通讯作者,分别负责实验和理论部分。合作者还包括SC8组的研究生刘畅、副主任工程师马肖燕和罗会仟副研究員,北京师范大学物理学系的郭文安教授,以及中子散射和μSR实验的谱仪科学家。其中中子散射实验在中国先进研究堆和绵阳反应堆相关谱仪上进行,μSR实验在日本J-Parc实验室进行。该工作得到了科技部(2017YFA0302900, 2016YFA0300502, 2018YFA0704201, 2016YFA0300604, 2017YFA0303100)、国家自然科学基金委(11734002, 11775021, 11874401, 11874401, 11674406, 11822411, 12061130200, 11227906)和中国科学院、青促会、北京市自然科学基金等的资助。

相關鏈接:
https://journals.aps.org/prl/abstract/10.1103/PhysRevLett.126.037201

图1. Sr2CuTe1-xWxO6中各超交換作用示意圖。其中正方形四角的黑色圓圈代表銅離子,而中心的紅色和藍色圓圈分別代表Te和W離子。

图2. 弹性中子散射的结果。其中短横线为谱仪分辨率。

图3. (a)和(b) 零场μSR谱随时间的变化。(c)和(d) 拟合出的A0和λ的溫度依賴關系。

图4. (a)实验上和(b)理论上获得的相图。其中LR和SR代表长程和短程,NAF和CAF代表奈尔反铁磁和柱状反铁磁,RS代表随机自旋单态。

图5 单个W杂质所导致的序参量偏离值随距离的变化。